Piccoli murió de un accidente cerebrovascular en brazos de su esposa Ludivine y junto a sus hijos menores, Inord y Misia, según informó su familia a través de una nota dada a conocer a la prensa por el crítico Gilles Jacob, amigo personal y ex presidente del Festival de Cannes.
Asimismo, tuvo una destacada actuación política en la izquierda de su país y mantuvo fuertes disputas con la ultraderecha representada por el Frente Nacional, partido de Jean-Marie Le Pen y su hija Marine.
En teatro tuvo una frondosa actividad que comenzó en 1945 con L’Invasion, de Léonid Léonov, y siguió a través de los años con Les gaietés de l’escadron de Georges Courteline, La Jarre de Luigi Pirandello, Penthésilée de Heinrich von Kleist, Fedra de Racine, y su último trabajo, Minetti, de Thomas Bernhard, dentro de medio centenar de títulos.
Pero fue la pantalla grande la que le dio repercusión mundial luego de algunas películas en las que desempeñó papeles muy menores. A partir de French Cancan (1955), de Jean Renoir, donde acompañaba a Jean Gabin y María Félix, comenzó a jugar en ligas mayores.
Elegido por los cineastas principales de su época también se lo vio en Las grandes maniobras (1955) de René Clair, Las brujas de Salem (1956) de Raymond Rouleau, con Yves Montand y Simone Signoret; La muerte en este jardín (1956) de Luis Buñuel, Redadas en la ciudad (1957) y La bestia en acecho (1959), las dos de Pierre Chenal; Cita para el crimen (1961) de Jean Delannoy, y El día y la hora (1962) de René Clément.
La década del 60 afianzó su figura con títulos relevantes como Morir matando (1962) de Jean-Pierre Melville, junto a Jean-Paul Belmondo; El Desprecio (1963) de Jean-Luc Godard, con Brigitte Bardot y Fritz Lang, y Diario de una camarera (1964) de Buñuel, con Jeanne Moreau.
Jugó escenas de delicado erotismo con Anna Karina y Elsa Martinelli en Del amor (1964) de Jean Aurel, actuó en la ópera prima de Costa-Gavras Crimen en el coche cama (1964), también con Montand y Signoret, y compartió un lustroso elenco con Sophia Loren, Paul Newman y David Niven en Lady L (1965) de Peter Ustinov, al tiempo que participó en el extenso elenco de ¿Arde París? (1965) de Clément, tras lo cual se puso a las órdenes de Alain Resnais para la recordada La guerra ha terminado (1966).
Jane Fonda fue para él La presa erótica (1966) de Roger Vadim, con Agnès Varda rodó Las Criaturas (1966), luego vino Las señoritas de Rochefort (1966) con Jacques Demy, más tarde reincidió con Costa-Gavras en Donde sobra un hombre (1966), y con Buñuel en la emblemática Belle de jour (1967). También hizo comedia con Michel Deville en Benjamín, el despertar de un adolescente (1967), se internó en la enfermiza La Prisionera (1968) de Henri-Georges Clouzot, y en 1969 filmó en Estados Unidos Topaz de Alfred Hitchcock.
Buñuel volvió a dirigirlo en La vía láctea (1968), El discreto encanto de la burguesía (1972) y El fantasma de la libertad (1974) y otros títulos en los que intervino fueron Las cosas de la vida (1969) y El inspector Max (1970), ambas de Claude Sautet y con Romy Schneider. También en su larga lista de films aparecen La década prodigiosa (1971) de Claude Chabrol, La Audiencia (1971), Liza (1972), La gran comilona (1973) y La última mujer (1975), las cuatro de Marco Ferreri, además de Tamaño natural (1973) de Luis García Berlanga, y la cruenta El trío infernal (1974) de Francis Girod.
Con el hijo de Buñuel, Juan-Luis, rodó en 1975 Leonor, junto a Liv Ullmann y Ornella Muti; con Marco Bellocchio la cítrica Salto al vacío (1979), con Louis Malle Atlantic City (1980), con Liliana Cavani Detrás de la puerta (1982), junto a Marcello Mastroianni, y con Jacques Demy Una habitación en la ciudad (1982).
Más cerca en el tiempo, intervino también en Mala sangre (1986) de Léos Carax, Party (1996), Genealogías de un crimen (1997) del chileno Raúl Ruiz, París Tombuctú (1999) de García Berlanga, Espejo mágico (2005) y Belle toujours (2006), de Manoel de Oliveira, y El polvo del tiempo (2009) de Theo Angelopoulos.
